隨著全球能源的日漸枯竭,清潔燃料逐漸成為現(xiàn)代追求的目標,氫能和氨能正逐漸成為未來能源領域的焦點。氫能作為綠色、高效的能源載體,是驅動未來能源革命的關鍵,氨能作為液態(tài)氫的潛在候選者,為氫能儲存和運輸提供了又一種可能性。
近日,材料與化學工程學院杜淼教授和張治紅教授團隊針對電催化產氨和產氫存在的催化劑活性低、穩(wěn)定性差和轉化機理不清晰的問題,在材料和能源領域Top期刊《Advanced Science》和《Small》上發(fā)表高水平論文。異質結工程在半導體器件領域具有廣泛的應用,通過利用不同材料的界面結構可實現(xiàn)材料的微觀調控和優(yōu)化,充分發(fā)揮不同材料的特性。受此啟發(fā),杜淼教授團隊利用異質結工程,通過利用半導體金屬框架材料(MOF)和硼納米片形成p-n型異質結,并以等離子體處理方式在異質結材料中引入缺陷,從而形成高效電催化氮氣還原的催化劑,實現(xiàn)的高氨氣產率(28.26 ± 2.27 μg h?1 mgcat.?1)和法拉第效率52.92 ± 1.83%處于國際領先水平。該項工作發(fā)表在Adv. Sci. 2023, 10, 2205786(影響因子15.1,中科院一區(qū),TOP期刊)。論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202205786
在這一研究基礎上,團隊深入挖掘潛在機理,進一步發(fā)展出n-n型異質結催化劑,通過改變催化劑的半導體類型,有效調控了活性金屬中心的態(tài)密度,促進電荷在催化劑與反應中間體的快速傳導,從而實現(xiàn)了電催化氨合成。該工作的氨產率達到146.2 μg h?1 mgcat?1,法拉第效率達到42.5%。此項工作發(fā)表在Small 2023, 19, 2302600(影響因子13.3,中科院一區(qū),TOP期刊)。論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202302600
在電催化氨合成的研究過程中,研究團隊發(fā)現(xiàn)部分催化劑雖然不利于氮氣還原反應,但有利于提高它的競爭反應-析氫反應。因此,研究團隊進一步利用催化劑特性,實現(xiàn)催化劑的自適應d-帶中心調整,從而提高了水分解產氫的效率。制備具有自適應d-帶中心調控的催化劑組裝的電解水裝置在1.41 V電壓下,氫氣產率達到13.13 μmol min?1。該項工作為綠氫合成催化劑的設計奠定了理論和實踐基礎。論文于近日發(fā)表在Small 2023, 2306273。論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202306273
以上研究成果得到了國家自然科學基金(U21A20286),河南省高等學校重點科研項目計劃基礎研究專項(23ZX001)和河南省自然科學基金交叉學科創(chuàng)新研究群體項目(232300421005)的支持。(通訊員:張帥)